氧化降解（精选十篇）
氧化降解 篇1
1 试验设计
1.1 试验材料
实验用地膜样品及其相应规格如表1所示。其中, 双降解生态地膜样品“降解A”、“降解B1”、“降解C”分别为三种不同配方、降解时间不同的氧化—生物双降解生态地膜, “降解B2、B3”是与降解B1配方相同, 厚度不同的氧化—生物双降解生态地膜。
1.2 试验方法
试验安排在蓝田县三里镇杨村五组, 面积1亩, 为夏闲地, 每种地膜覆盖20m, 各块之间间隔1m, 排列顺序为自西向东为1~8号。试验于2013年8月4日铺设地膜。覆膜前测定不同规格地膜1m长重量。
2 测定内容
2.1 当地气温及降雨量 (表2)
每10天为一个测算周期, 测定降雨量、最高气温、最低气温及平均气温。
2.2 土壤温度和含水量测定 (表3、表4)
从地膜铺设后每10天取一次数据, 分别测定双降解地膜和普通地膜膜下15cm深土壤14:30时的温度;同时在15cm土层, 按梅花形或S形采集3~5个样点的土壤样品, 用烘干法测定土壤含水量。
单位:℃
单位:%
2.3 地膜降解性能 (表5)
观测试验地中地膜变化情况, 从地膜铺设后第10天开始, 每10天观察记录一次地膜变化情况 (降解孔洞数、裂口数、降解比例、降解面积等现象) , 标记地膜开始降解时间。
3 试验分析
3.1 不同地膜降解情况
氧化—生物双降解生态地膜A降解性能最好, 覆膜后10天开始降解, 20~30天时降解迅速, 40天露地部分覆盖度仅为20%, 随着降解, 地下15cm地温随之下降。
氧化—生物双降解生态地膜B1降解性能次之, 覆膜20天后开始降解, 50天左右时降解迅速, 80天后覆盖度为30%, 同时降解速度减缓, 随着降解, 地下15cm地温随之下降。
氧化—生物双降解生态地膜B2、B3降解性能基本相当。差于B1, 覆膜30天后开始降解, 50天左右时降解速度最快, 100天后覆盖度为25%, 随着降解, 地下15cm地温随之下降。
氧化—生物双降解生态地膜C降解最慢, 覆膜30天后开始降解, 覆盖度降至25%大约需要110天。
各规格地膜在地上部分降解基本结束后, 将地下部分翻出地表, 经过50~100天后都能完全降解。
3.2 不同地膜对土壤温、湿度影响
各规格地膜覆盖后都起到了增温效果, 因各种地膜厚度不同, 地温略有差异。随着地膜降解, 地温开始下降, 覆盖度在50%时, 地温下降明显。各规格地膜覆盖后保墒性能良好, 失墒较慢。在遇到降雨后地下20~50cm土壤墒情较0~20cm回升快。当地膜降解后, 墒情开始下降, 在覆盖度60%时, 失墒较快。
3.3 不同地膜降解与温度关系
氧化—生物双降解生态地膜降解速度与温度变化关系密切, 温度高时地膜降解速度快, 温度低时地膜降解速度缓慢。在温度降至10℃以下时, 氧化—生物双降解生态地膜降解速度明显减慢。
4 试验结论
氧化降解 篇2
在二氧化氯化学氧化和催化氧化体系对比试验的基础上,探讨了催化二氧化氯氧化的过程与催化特性.试验结果表明:二氧化氯化学氧化处理CODCr为3 500 mg/L的.配制难降解废水时,最佳反应pH为6～8、氧化剂用量为1 000 mg ClO2/L,反应时间为60 min,CODCr去除率可达50%左右;而采用催化二氧化氯氧化处理配制废水时,最佳反应pH为2左右,氧化剂经济用量为800 mgClO2/L,反应时间为45～60 min,CODCr去除率可达80%以上,去除1kgCODCr氧化剂费用为3.7元,废水可生化性得到很大的提高,表明催化二氧化氯氧化法是一种新型高效的难降解废水处理技术.
作 者：方华 吕锡武 贺启环 Fang Hua LU Xi-wu Ne Qi-huan 作者单位：方华,吕锡武,Fang Hua,LU Xi-wu(东南大学环境工程系,南京,210096)
贺启环,Ne Qi-huan(南京理工大学环境科学与工程系,南京,210094)
二氧化碳全降解塑料商机可期 篇3
二氧化碳是温室效应的主要“元凶”，同时又是一种廉价的碳氧资源。为摘掉塑料这顶“白色污染”帽子，以来源充足的二氧化碳为原料合成生物降解塑料成为全球热点。
最新消息称，德国拜耳材料科技决定自2016年起使用二氧化碳替代石油生产塑料产品，并在德国多马根设计了一条产能达5000吨的生产线。
此前，英国也启动了二氧化碳基生物塑料的研究项目，由政府全额拨款，旨在通过前沿科技将废弃生物质和二氧化碳转换成塑料原料。
相比欧美国家，我国二氧化碳基塑料的研发水平并不落后，产业化水平甚至处于国际领先地位。但摆在眼前的难题是，由于生产规模小、产品售价高、政策倾斜力度不足等原因，二氧化碳基塑料产品的市场推广仍步履维艰。
优势显著
据统计，全球每年因燃烧化石能源而产生的二氧化碳多达240亿吨，其中约150亿吨被植物在进行光合作用时吸收，剩下的90亿吨永远停留在大气层中。为将资源丰富的二氧化碳变废为宝，基于二氧化碳共聚物的全生物降解塑料成为开发热点。
中国科学院长春应用化学研究所研究员王献红告诉记者，二氧化碳基塑料的主要原料为二氧化碳、环氧丙烷及丙烯。其中，二氧化碳被大量利用，质量百分比在40%左右。
除了具有资源再生利用的意义，二氧化碳基塑料的环保效应也使其优势一览无遗。王献红表示，由于二氧化碳基塑料是脂肪族聚酯，因此具有100%的生物降解性能，避免了传统塑料产品对环境的二次污染。
不仅如此，与其他生物降解塑料相比，二氧化碳基塑料也是原料成本价最低的品种之一。“二氧化碳成本低于1000元/吨，而通常的高分子工业的单体成本超过5000元/吨。”王献红说。
除了成本，对于工业化产品来说，性能也至关重要。二氧化碳基塑料是全生物降解塑料中气体阻隔性最好的材料之一，具有优良的阻氧和阻水性，可用于对阻隔性要求较高的食品、药品包装材料等。
另外，二氧化碳基塑料为无定型材料，具有透明的特点，主链的柔性结构也使其成为制造薄膜的最佳选择，在薄膜包装和农用地膜等方面大显身手。
中国塑协降解塑料专业委员会秘书长翁云宣评价道，相比以石油为原料制成的塑料制品，二氧化碳基塑料不仅可以减少二氧化碳排放，节约石油资源，还能从根本上解决“白色污染”难题是一种典型的循环经济技术模式。
我国产业化水平世界领先
随着人们环保意识的提高，近年来，二氧化碳基塑料的产业化进程不断加速，全球多家公司都已开始进行产业化的尝试。
德国拜耳材料科技日前就已经将重达25吨的化学反应器安置于生产线中心，价值1500万欧元的工厂项目进入最后建设阶段。而早在2010年，为加快美国Novomer公司二氧化碳制塑料生产线实现商业化，美国能源部还给予其1840万美元的资助。
我国在该领域产业化水平则处于领先地位，王献红告诉记者，2004年，中科院长春应化所与蒙西高新技术集团公司合作建成了世界上第一条千吨级中试线，实现了二氧化碳基塑料工业化从不可能到可能的突破。
此后又经过近10年的工业化积累，2013年1月，浙江台州邦丰塑料有限公司建立了3万吨/年的二氧化碳基塑料生产装置，生产出世界上第一个二氧化碳基塑料的成熟产品，二氧化碳基塑料树脂和薄膜产品以“PCO2”的商标在美国以百吨级销售。
2013年8月，中科院长春应化所又与富士康公司签署协议，在吉林省建立3万吨/年的二氧化碳基塑料生产线，主要用于电子产品的包装，目前该生产线正在建设中。
虽然二氧化碳基塑料产业化已有突破，但截至目前，二氧化碳基塑料的大规模生产线仍未见报端。业内人士称，与传统聚乙烯塑料相比，二氧化碳基塑料工业化仍处于初级阶段，规模放大及市场推广依然面临不少难题。
诸多难题待解
二氧化碳基塑料规模化应用的第一道坎就是售价高。
台州邦丰塑料有限公司总经理赵云超对记者称，虽然原料成本较低，但售价高使得该环保材料在国内叫好不叫座。
王献红进一步指出了其中原因：“由于与传统聚乙烯材料相比，二氧化碳基塑料的生产规模小，初始投资较大，边际成本高，导致产品最终售价是传统聚乙烯材料的1.5～2倍，从而在与非降解传统塑料竞争中处于劣势。”
“售价如果要降下来，就要放大规模，实现量产。目前是3万吨，如果扩大到10万吨或30万吨，售价就会明显下降，但主要还得靠政策推动。”赵云超坦言。
不过，目前的情况却是，国内在可降解塑料制品产业上投资少、政策倾斜力度不够，这在一定程度上减缓了二氧化碳基塑料产业的发展速度。
另一点制约因素则是二氧化碳基塑料本身性能还存在一些不足。王献红表示，二氧化碳基塑料使用温度范围很窄—20摄氏度以下是脆性材料，35摄氏度以上则强度很低—原因在于它的玻璃化温度在35摄氏度，且不结晶，因此这个温度下，其尺寸稳定性很差，必须进行改性，而改性的前提是生物降解，因此难度较大，通常会造成成本的大幅提高。
同时，在石油基塑料价格随石油价格持续走低的情况下，二氧化碳基塑料企业面临的压力越来越大。
如何破题
尽管降解塑料行业前景一片光明，但基于以上原因，很多企业难以支撑，掉头去做石油基塑料或专门做出口市场。
为此，赵云超呼吁，国家应该给予可降解塑料企业更多优惠政策。例如，在发达城市、旅游城市，都应该像吉林出台“禁塑令”一样，加大对可降解塑料的扶持力度；对于二氧化碳这种废弃物，企业将其采集利用，还应该得到税收全免等优惠政策。
翁云宣也希望国家通过产业政策引导，支持生物基塑料更好发展，建议制定生物基塑料产品财政补贴、税收优惠等政策。王献红则建议，加速环保法规的完善，并进一步严格碳排放政策，建立国内碳交易机制，从而增强人们的环保意识。
除了政策扶持外，王献红表示，技术方面也应该积极进行催化剂技术和聚合工艺的升级，从而进一步降低二氧化碳基塑料的生产成本，减少与传统塑料的价格差距。产业开发方面则应加强产业链下游新产品的开发，完善二氧化碳基塑料在地膜、包装膜方面的应用。
“地膜的白色污染是不得不解决的刚需，但目前生物降解地膜与聚乙烯地膜价格差距在3倍以上。”王献红对此表示，一方面应该进一步完善生物降解农用地膜的制造和应用技术，降低成本，另一方面应该制定加大农业地膜补贴力度，使生物降解地膜在吉林、新疆、内蒙古、青海等地得到推广和应用。
（本文转自《中国科学报》）
氧化降解 篇4
一、实验部分
1. 仪器。
UV-7504紫外分光光度计、SK8200LH双频数显超声波清洗器、锐智臭氧发生器等。
2. 试剂。
苯酚标准贮备液ρ (C6H5OH) ≈1.00g/L:称取1.00 g精制苯酚, 溶解于去离子水, 移入1000 ml棕色容量瓶中, 用去离子水稀释至标线。按HJ 503-2009附录A进行标定。置冰箱内冷藏。模拟苯酚废液ρ (C6H5OH) =10.0 mg/L:取适量酚标准贮备液用水稀释至100 ml容量瓶中, 使用时当天配制。0.025 mol/l Na2S2O3标准溶液的配制:称取6.2g五水硫代硫酸钠, 溶于煮沸放冷的水中, 加入0.2g Na2CO3, 溶解后移入1000ml容量瓶中, 用水稀释至标线, 得到约0.025 mol/l Na2S2O3标准溶液。硫代硫酸钠 (AR) 、浓硫酸 (AR) 、碘酸钾 (AR) 、氯化镁 (AR) 、淀粉指示剂。
3. 实验部分。
(1) 苯酚标准贮备液ρ (C6H5OH) ≈1.00 g/L的标定。苯酚废水处理与测定的关键是需要对苯酚标准贮备液的浓度进行标定。按照HJ 503-2009, 用0.0125 mol/l Na2S2O3标准溶液标定1.00 g/L的苯酚, 则Na2S2O3标准溶液的用量将近80毫升, 大大超过50毫升滴定管的规格, Na2S2O3标准溶液需两次到入, 操作烦琐而且引入较大误差, 故本实验拟用0.025mol/l Na2S2O3标准溶液来标定1.00 g/L的苯酚标准贮备液。 (2) 0.025 mol/l Na2S2O3标准溶液的标定 (GB7489-87) 。用滴定管移取50ml上述Na2S2O3标准溶液定容至100ml容量瓶, 使其浓度稀释为原来的1/2。在锥形瓶中用100~150ml的水溶解约0.5g的碘化钾, 加入5ml 2mol/l的硫酸溶液, 混合均匀, 加入20.00ml标准碘酸钾溶液, 稀释至约200ml, 立即用上述稀释后的硫代硫酸钠溶液滴定释放出的碘, 当接近滴定终点时, 溶液呈浅黄色, 加一滴淀粉指示剂, 再滴定至完全无色, 依上述方法测定三次。 (3) 模拟苯酚废液的测定方法:紫外分光光度法, 在中性环境下, 苯酚在紫外光区的最大吸收波长λmax=270nm。 (4) 标准曲线的拟合:从1.00g/l苯酚标准贮备液取25ml定容至250ml容量瓶中, 移取1ml、2ml、4ml、10ml、20ml稀释后的苯酚溶液分别放入50ml容量瓶中, 并定容至刻度线, 贴标签, 摇匀, 以去离子水为参比于270nm测定吸光度。 (5) 模拟苯酚废水的氧化降解:高级氧化技术。苯酚去除率按下式计算:, A0、At分别为处理前、处理后的吸光度。本研究超声条件:频率59KHz, 功率315w;臭氧流量:6mg/min。 (1) 研究不同超声/臭氧协同法去除苯酚的影响。研究不同超声、臭氧协同方式对模拟苯酚废水的去除率的影响。 (2) 研究氯化镁对超声/臭氧法去除苯酚的影响。添加氯化镁, 对比研究超声、臭氧协同方式对模拟苯酚废水去除率的影响。
二、结果与讨论
1. 苯酚标准贮备液ρ (C6H5OH) ≈1.00 g/L及Na2S2O3标准溶液的浓度。标定苯酚标准贮备液的浓度是0.934g/l, dr=0.05%;Na2S2O3标准溶液的浓度是0.0270mol/l, 极差0.02。
2. 标准曲线的线性范围。吸收度值A对浓度c (mg/l) 的回归方程为A=0.0163C-0.0005, R2=0.9999, 表明苯酚浓度在2~40mg/l线性关系良好。
3. 超声/臭氧不同方式对模拟苯酚废水去除率的影响。超声可以提供臭氧在水溶液的溶解速度, 并促进臭氧分解成更有活力的自由基。以不同的协同方式处理, 结果见表1。
由表1可知, 不同的超声/臭氧协同方式, 对10mg/l的模拟苯酚废水苯酚的去除均有效果, 先超声30min后, 再us/O330min去除率远高于仅us/O330min。可能是因为瞬时空化作用产生的局部高温高压促使水分子裂解产生H.和氧化能力强的OH.自由基及苯酚化学键的断裂及不断地被自由基氧化, 且超声强化臭氧会增大OH.浓度。同时协同处理时间越长, 提供热解的能量越高, 故先超声30min后, 再us/O330min降解效果较好。
4. 氯化镁的添加量及超声、通臭氧方式的影响。在不同氧化镁添加量下, 分别进行了us/O330分钟及先超声30min后, 再us/O330分钟的处理。结果如表2所示。
结果显示无机物氯化镁的加入, 提高了协同法降解苯酚。可能是因为盐提高了苯酚直接进到超声空化泡的浓度, 增大被热解的几率, 从而提高苯酚的去除率。去除效果随着氯化镁的增加而下降, 当Mg Cl2的最佳添加量是0.1g, 先超声30min后, 再us/O330分钟, 效果要稍优于仅us/O330分钟, 可使苯酚去除率由85%提高到92%。
三、结论
采用紫外分光光度法测定低浓度模拟苯酚溶液, 关键是需对其浓度进行标定。苯酚标准贮备液ρ (C6H5OH) ≈1.00 g/L的标定用约0.025 mol/l Na2S2O3标准溶液较合适, 而对0.025 mol/l Na2S2O3标准溶液的标定则是将其浓度稀释一倍后即可按GB7489-87测定。吸收度值A对浓度c (mg/l) 值的回归方程为A=0.0163C-0.0005, R2=0.9999, 表明苯酚浓度在2~40mg/l线性关系良好。us/O3协同处理苯酚有一定的效果, 无机物的加入增强了us/O3协同降解苯酚。当氯化镁的质量0.1g, 先超声30min, 再us/O3协同处理30分钟, 可使浓度10mg/l苯酚液去除率达92%。
摘要：本实验对国标HJ 503-2009有关苯酚浓度的测定方法做了一些改进, 同时考察了高级氧化法及无机物的协同作用对苯酚去除效果的影响。结果表明, 苯酚标准贮备液ρ (C6H5OH) ≈1.00 g/L的标定用约0.025 mol/l Na2S2O3标准溶液较合适, 浓度在240mg/l范围的苯酚溶液用紫外分光光度法测定具有可行性且较为合适。us/O3处理方式对苯酚的去除有一定的作用, 无机物的加入增强了us/o3协同氧化降解苯酚废水的效果, 提高了苯酚去除率。在超声波频率为59KHz, 功率315w下先超声30min, 再us/O3协同处理以6mg/min流量通臭氧30分钟, 氯化镁的质量0.1g条件下, 可使10mg/l苯酚废水的苯酚去除率提高到92%。
关键词：苯酚,氯化镁,超声,臭氧
参考文献
[1]段柏华, 钟宏.用紫外分光光度法测定苯酚[J].贵州环保科技, 1999, 5 (4) :26.
氧化降解 篇5
声电联合技术氧化降解2-氯酚的研究
在优化电解(EC)条件的.基础上,以2-氯酚(2-CP)为模拟污染物,研究了超声(US)-电解(EC)联合技术氧化降解的性能,并初步探讨了其降解过程.结果表明:电解质Na2SO4浓度和pH是影响声电组合技术的重要因素,当pH＞9,电解质Na2SO4浓度大于0.15 mol/L时,声电组合降解2-CP的效率最高.US-EC降解2-CP的动力学方程符合拟一级动力学关系,其表观反应速率常数(0.009 6 min-1)大于EC(0.005 5 min-1)和US(0.003 4 min-1)两种单因素作用之和,表明超声与电解组合降解2-CP时,对电解产生显著的协同效应.通过LC/MS检测,2-氯-1,4-对苯醌为2-CP降解中间产物,说明2-CP的降解经历了羟基对位氧化、开环等过程.
作 者：孙永强 王家德 陈霞 陈建孟 SUN Yong-qiang WANG Jia-de CHEN Xia CHEN Jian-meng 作者单位：浙江工业大学,生物与环境工程学院,浙江,杭州,310032 刊 名：浙江工业大学学报 ISTIC PKU英文刊名：JOURNAL OF ZHEJIANG UNIVERSITY OF TECHNOLOGY 年，卷(期)：2006 34(5) 分类号：X703.1 关键词：超声 电解 2-氯酚纳米二氧化钛光催化降解苯酚废水 篇6
关键词：纳米二氧化钛,光催化降解,苯酚,降解率
自1972年日本学者Fujishima和Honda在Nature杂志上发表有关Ti O2电极上光分解水的论文以来[1], 许多学者就在纳米半导体多相光催化的研究上做了大量的工作[2-5]。其中, Ti O2是多相光催化研究中使用较多的一种材料, 具有价廉, 无毒, 在水相中稳定等优点。利用Ti O2对有机污染物进行光催化降解, 最终使这些污染物生成无毒、无味的CO2, H2O及一些简单的无机物, 正逐渐成为工业化技术, 这为消除环境污染、水处理开辟了一条新的途径。
本文以苯酚为模拟污染物, 20nm二氧化钛为催化剂, 考察了p H值, 反应物初始浓度, 催化剂用量以及铁掺杂对Ti O2悬浮体系光催化活性的影响, 以探索提高苯酚废水降解效率的有效途径。
一、实验部分
1. 主要试剂
苯酚 (分析纯江都市扬子化工有限公司) , 纳米二氧化钛 (20nm南京海泰纳米材料有限公司)
2. 主要仪器
PHS-3D型酸度计 (上海蓝凯仪器仪表有限公司) , 450W高压汞灯 (上海明华工贸有限公司亚明特种灯泡厂) , TU-1901紫外可见分光光度仪 (北京普析通用仪器有限责任公司)
3. 实验方法
准确称取一定质量的纳米二氧化钛加入到一定质量浓度的200m L苯酚水溶液中, 在95-1控温磁力搅拌器上充分搅拌配成二氧化钛-苯酚悬浮液, 然后放入450 W高压汞灯。搅拌约60 min, 待吸附到达平衡后, 打开高压汞灯进行光催化降解反应。每隔20 min取样一次, 样品放入高速离心机中分离2次, 离心机转速4500 r/min, 每次分离时间15 min, 取试管中上层清液, 用UT-1901紫外-可见分光光度计测量其吸光度, 并通过吸光度-苯酚浓度标准曲线得到某一时刻苯酚的质量浓度。
二、结果与讨论
1. p H值对Ti O2光催化活性的影响
用ρ (H2SO4) =20%的水溶液将100 mg/L苯酚水溶液与200 mg Ti O2配成200 m L二氧化钛-苯酚悬浮液, 调节p H至:2, 4, 6, 8, 进行光催化苯酚降解实验, 结果如图1所示:
从图1中可以看出, 当溶液p H=6时, 苯酚降解最快, 其原因可能是由于溶液p H值通过改变Ti O2颗粒表面的电荷而改变颗粒在溶液中的分散情况[6]。当溶液p H值接近Ti O2等电点时, 由于范德华力的作用, 颗粒之间容易团聚形成大颗粒, 当悬浮液p H值远离等电点时, 由于颗粒相互间的排斥力, 粒子在溶液中的分散性很好, 去除率也更高。碱性条件下苯酚浓度随时间出现较大波动, 降解20min后, 较初始浓度反而有所增大, 可能是由降解过程中生成的中间产物影响吸光度的测试。
2. 不同初始浓度对Ti O2光催化活性的影响
分别配制质量浓度为50mg/L, 100mg/L, 150mg/L, 200mg/L的苯酚溶液200m L。按100mg/L的质量浓度添加催化剂纳米Ti O2, 然后进行光催化降解试验, 得到实验结果如图6所示:
图2为不同初始浓度的苯酚降解曲线。由图2可看出在浓度从50 mg/L到150 mg/L增加时, 降解率也随之增加, 但从150 mg/L到200mg/L增加时, 降解率反而有所下降。应此可得出浓度为150 mg/L时, 降解速度最快 (其斜率最大) 。据文献[7]报道, 初始浓度越高, 降解速率越大, 但在高浓度范围内, 反应速率与溶质浓度无关;在中等浓度时, 存在复杂的关系。因此, 随着苯酚浓度从50 mg/L到150 mg/L变化过程中, 降解速率越来越大;苯酚浓度为200 mg/L时的降解速率较150 mg/L没有提高, 其原因可能是其苯酚浓度达到高浓度范围的缘故。
3. 光催化剂用量的影响
配制浓度为100mg/L的苯酚溶液200m L, 添加催化剂的量分别为25mg/L, 50mg/L, 75mg/L, 100mg/L然后进行光催化降解试验, 得到试验结果如图3所示:
由图3可看出当纳米Ti O2用量从25mg/L增加到75mg/L时降解率始终在增大, 而从75mg/L增大到100mg/L时降解率反而有所下降。这是应为对于一定质量浓度的苯酚液, 光催化降解所需光催化剂的活性中心数量是一定的, 活性中心较少时, 降解反应较慢。但催化剂量超过一定值时, 尽管所提供的活性中心较多, 也不能提高光催化效率, 因为光催化剂对紫外光不仅具有吸收作用, 也有反射和散射作用, 所以光催化剂用量增多时, 悬浮液体系的透光性变差, 影响紫外光的充分利用, 导致降解效率下降。所以当纳米Ti O2用量为75mg/L时, 光催化降解率要明显高于其他用量。
4. 铁掺杂的影响
将200 mg光催化剂在一定质量浓度的Fe (NO3) 3水溶液中浸渍1h, 然后紫外光照1 h, 洗涤过滤, 150℃烘烤2h, 铁离子即被吸附沉积在纳米Ti O2表面。分别配制w (Fe (NO3) 3=0%、5%、10%的水溶液, 制备Fe/Ti O2复合光催化剂, 并在苯酚100 mg/L的水溶液中进行光催化降解反应, 结果见图4。
由图4可以看出对于苯酚w (F e (N O 3) 3) =0%到w (Fe (NO3) 3) =10%的过程中当w (Fe (NO3) 3) =5%时掺杂的催化效果较好。这是由于铁能捕获光生电子, 有效阻止电荷在转移过程中与光生空穴的复合, 提高了Ti O2的光催化活性。但Fe3+过高时, 反而以某种形式覆盖在Ti O2表面, 占据其活性中心, 阻碍了光催化反应的进行, 致使Ti O2活性降低[8]。
三、结论
在本实验中, 利用纳米二氧化钛光催化降解苯酚时, p H=6时降解率较高, 强酸和强碱条件均不利于苯酚的降解;初始浓度为150mg/L降解效果较好, 浓度过大或过低影响催化效果;催化剂用量为75mg/L时降解速率较高, 催化剂量过多或过少不利于降解。质量分数为5%的铁掺杂催化剂比未掺杂时的降解率有所提高。
参考文献
(1) Fujishima A, Honda K.Nature[J], 1972, 238:37
(2) 龚家竹, 于奇志.纳米二氧化钛的现状与发展[J].无机盐工业.2006, (38) 7:45-50
(3) Kerstin Hund-Rinke, Markus Simon.Ecotoxic Ef-fect of Photocatalytic Active Nanoparticles (TiO2) on Algae and Daphnids[J].Photoctalytic Active Nanoparticles.2006, 3:740-765
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(7) Zhang Qinghong (张青红) , etal.Nano TiO2 Pho-tocatalysisMaterial and Its Application (纳米氧化钛光催化材料及应用) [M].Beijing:Chenical Industry press, 2002
氧化降解 篇7
高级氧化法是近年来国际上关注处理难降解废水的最先进方法之一[1,2,3], 利用所产生的OH·的氧化性强, 氧化彻底, 无选择性和容易控制等特点, 正在被研究开发成多种处理废水方法[4,5,6,7], 李国清采用镀铜铁屑—H2O2催化氧化降解含酚废水, 将内电解和Fenton法结合为一体, 表明脱色率和COD去除率皆有很大提高[1]。沈丽娜利用海绵铁对污染废水进行脱色研究, 利用零价铁离子的催化作用对酸性染料进行了脱色实验。脱色率达到90%以上[2]。本文将海绵铁+助催化剂A复合成高效催化氧化剂, 利用海绵铁的零价铁和助催剂A的催化氧化作用协助Fenton试剂的强氧化作用, 对酸性大红染料进行降解实验研究。结果表明, 脱色率和COD去除率都有很大提高, 脱色率达98%以上, 同时COD去除率达98%以上。
1 试验方法
1.1 试剂与仪器
氧化剂H2O2为75% (质量浓度) 的工业品 (兰州助剂厂) ;
海绵铁 (>90%, 3~5mm) (北京金科复合材料有限责任公司) ;
助催剂A为自制Fe SO4, Mn O2和Al2O3金属氧化物混合体;
酸性大红染料 (天津市染料化学第三厂) ;
用稀释倍数法测色度;
用意大利哈希COD测试仪测定CODcr。
1.2 高效催化剂研制
称取一定量的颗粒海绵铁放入250m L烧杯中, 用体积为0.5%的和H2SO4溶液酸洗1h。用质量比为1%的Na OH溶液碱洗1h, 然后用水冲洗凉干, 加入助催剂A (重量比为20%) 混合均匀, 为复合高效催化剂。
1.3 高效催化氧化实验方法
将300g催化剂装入70cm×25cm PVC柱中。用酸性大红溶液作为模拟废水。浓度为COD=99.5mg/L。先将催化剂用次废水浸泡平衡后, 取一定量的模拟废水, 用H2SO4调节p H值后加入一定量的H2O2, 通过催化柱, 每隔一定的时间取样, 水样用Na OH调节p H为8, 静置30min后, 取上清液测定色度和COD, 进行条件实验。
2 结果与讨论
2.1 反应条件对COD去除率的影响
2.1.1 模拟废水的p H值对COD去除率的影响
不同p H值对模拟废水COD去除率的影响如图1所示。当废水的p H值为1~5时, COD的去除率达到最大为88%, 当为6~8时为85%, 而从9以上则去除率下降为75%左右。由此可见, 废水的p H值对COD的去除率已从一般的5~7可移到8左右, 去除率均基本不变, 这可使适用性大大提高到中性水处理。
2.1.2 H2O2的加入量对COD去降解的影响
对于本实验中的复合催化剂而言, H2O2的浓度与反应效率有关。将酸性大红模拟废水p H调至5, 反应时间为45min。投加入不同量的H2O2 (质量分数为30%) , 其COD去除率的变化如图2所示。由图2可知, H2O2投加量为1mol/L是的去除率最大为89%, 加大H2O2的投加量, 则HO·会增加, 有利于Fenton反应进行[3]。而H2O2加入量过高时, H2O2不但不会分解产生更多的HO·, 反而会使Fe2+迅速氧化成Fe3+, 消耗了H2O2, 又抑制了HO·的产生, 影响COD去降率[4]。
2.1.3 反应时间对COD去降率的影响
将酸性大红模拟废水p H调到5, H2O2的投加量为1m L/L, COD的去降率, 脱色率与反应时间的关系如图3所示。由图3可知, 随着反应时间的增加COD去降率逐渐增加。当在40min时去降率达到最大, 而脱色率在30min时已达到最大, 而且不再随反应时间增大.从脱色率及COD去降率同时考虑, 反应时间应取40min。二者均到最大值, 分别为99%和98%。
2.1.4 海绵铁+助催化剂板结实验
将实验用装有海绵铁+助催化剂A的PVC柱, 用自来水连续浸泡89d, 海绵铁+助催化剂A复合材料均未发生板结现象。而且再进行酸性大红废水处理, 效果没有明显下降, 克服了传统内电解法的板结问题。
3 结论
将海绵铁+助催化剂A协同H2O2高效催化氧化法, 发挥零价铁和助催化剂A的催化作用, 同时又协同Fenton试剂强氧化作用, 加强了对酸性大红染料的降解作用和脱色作用。COD去降率和脱色率可达98%和98%。而且可将废水的p H值从酸性区扩大到弱碱性区 (2~8) 。这使该方法使用大多废水, 原始内电解、Feton法只适用于酸性废水的处理。
由于此种复合催化剂的催化作用, 而使H2O2的用量减少至1m L/L, 因此降低了运行成本。
由于使用了海绵铁和助催化剂这种多元催化剂, 海绵铁表面不易钝化, 有效运行时间长, 而且不易板结, 克服了内电解易扳结问题。这与郑靖的研究结果一致[6]。
参考文献
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[5]江传春, 肖蓉蓉, 杨平.高级催化技术在水处理中的研究进展[J].工业水处理, 2011, 37 (7) :12-16.
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氧化降解 篇8
光催化氧化处理水污染法自从20世纪80年代开始应用于环境污染控制领域,由于该技术能有效地破坏许多结构稳定的生物难降解污染物,与传统方法相比具有明显的节能、高效、降解彻底等优点而日益受到重视[1,2,3,4],其中大多数研究都利用对光稳定的二氧化钛作为光催化剂,但由于生产工艺复杂、成本较高,在水处理中很不经济[2,5]。人们需要一种光催化效率高、经济价廉,特别是光活性好的材料,因此无毒、成本低廉、具有光催化性能和可实现量子尺寸效应的氧化锌成为目前被广泛研究的光催化半导体材料[6,7,8]。
氧化锌纳米结构是一种性能优异的光催化剂,在光照下吸收大于或等于能隙的能量,使价电子跃迁至导带,在价带上留下带正电的空穴,形成电子-空穴对。氧化锌表面的光致电子与氧分子结合生成反应活性很强的氧负离子,同时空穴与吸附的水分子作用生成氧化性很强的羟基自由基,它们可氧化大多数有机物,最终产物大多为CO2和H2O。
迄今为止,制备氧化锌纳米结构大多采用的是化学气相沉积法、溶胶凝胶法、水热法等等[9,10,11,12,13,14],过程复杂,条件要求苛刻,所得纳米结构单一。通过纳米锌粉的水解来制备氧化锌纳米复合结构:首先干法室温下滚压振动研磨出尺度在纳米级别的锌粉,然后将纳米锌粉和水蒸汽在一定温度下接触,发生水解反应,得到棒状和片状共存的氧化锌复合纳米结构。以该产物为光催化剂,以甲基橙为模型污染物,研究了水解氧化锌复合纳米结构的光催化降解性能。
1 实验方法
1.1 水解氧化锌纳米复合结构制备与表征
首先在滚压振动磨中加入150g分析纯的锌粉,在氩气保护下干法室温研磨11h,得到尺度在纳米级别,形貌规则,分散均匀的纳米锌粉,如图1所示。
将10g纳米锌粉装入反应器中,氩气保护下分别
加热至260℃。氩气携带水蒸汽进入反应器与纳米锌粉接触,发生水解反应。采用JEOL的JEM-2100F型场发射透射电子显微镜观察固体产物的形貌特征与粒度大小,如图1所示。
采用OXFORD INCA X-sight型能量发射谱仪检测不同水解温度固体产物的元素成分,如表1所示。
从表1中可以看出水解温度为260℃时固体产物的氧化程度最高。水解温度为300℃时部分氧化程度高的固体产物结块严重,未能用于EDS检测和光催化降解试验,因此结果中氧化程度较低。
1.2 水解氧化锌纳米复合结构光催化实验
首先配制20mg/L的甲基橙标准溶液,紫外分光光度计进行全光谱扫描,确定该溶液最大吸收波长为465nm。采用紫外分光光度计在最大吸收波长下,描绘该溶液的吸光度-浓度标准曲线。
在50mL甲基橙溶液中加入一定量的水解氧化锌纳米复合结构作为催化剂,在距离液面40cm处的功率为20W紫外灯照射下光催化降解甲基橙溶液,定时对溶液取样,离心分离后取上层澄清液检测吸光度,根据吸光度变化计算甲基橙溶液的降解率。
2 结果与分析
2.1 甲基橙初始浓度的影响
分别配制初始浓度为5,10,20mg/L的甲基橙溶液,在50mL甲基橙溶液中加入100mg的260℃下水解的氧化锌纳米复合结构,紫外灯照射,每10min检测溶液的吸光度,计算出降解率如图2所示。
从图2中可以看出,在光催化降解前60min,初始浓度为10mg/L的溶液降解率略高,已经达到80%以上。随后在60~120min之间,初始浓度为20mg/L的溶液降解率略高于10mg/L的溶液,而初始浓度5mg/L的溶液降解速率明显降低。这说明在光催化降解前期,适中的初始浓度有利于光催化降解;而在后期,甲基橙溶液浓度已经很低,浓度梯度变小,光催化降解动力减弱,因而初始浓度低的溶液降解速率明显下降。
2.2 催化剂添加量的影响
配制10mg/L的甲基橙溶液,在50mL该溶液中分别加入50,100,200,400mg的260℃下水解的氧化锌纳米复合结构,紫外灯照射,每10min检测溶液的吸光度,计算出降解率如图3所示。
从图3可以看出,随着水解氧化锌纳米复合结构催化剂用量的增加,在前30min内,降解率显著提高。催化剂用量为400mg时,甚至在10min之内降解率就达到80%以上。但催化剂用量为200,400mg的溶液在30~60min内降解率反而有所降低,这是因为催化剂用量过大产生的遮蔽效应和搅拌产生的空穴增加了吸光度,计算得到的降解率略有降低。而用量为100mg时降解率呈逐渐上上趋势,在第60min时降解率基本达到大用量催化剂所得降解率水平,说明催化剂用量控制在合适范围内才能得到有效利用。
2.3 水解温度的影响
配制10mg/L的甲基橙溶液,在50mL甲基橙溶液中加入100mg的分别在220,260,300℃下水解的氧化锌纳米复合结构,紫外灯照射,每十分钟检测溶液的吸光度,计算出降解率如图4所示。
从图4可以看出,水解温度为260℃的固体产物光催化降解效果最好。结合表1中各个水解温度固体产物的氧化程度,发现光催化降解率随着氧原子含量的增加而提高。分析这可能是因为固体产物中水解氧化锌棒状纳米结构在光催化降解过程中起主导作用,氧化程度越高,棒/块状共存的氧化锌纳米复合结构的光催化降解效果越好。
3 结论
(1)初始浓度对甲基橙溶液光催化降解率影响不显著。
在光催化降解后期,甲基橙溶液浓度低,浓度梯度小,光催化降解动力明显减弱,因而初始浓度低的溶液降解速率明显下降。
(2)催化剂用量增加,甲基橙溶液降解率呈上升趋势。
大用量使用催化剂可以在短时间内大幅提高降解率,但随着时间延长降解率反而降低。说明催化剂用量过多,并未得到充分利用。
(3)水解温度对氧化锌纳米复合结构光催化降解效果影响显著。
氧化程度越高,效果越显著。水解温度为260℃时生成的氧化锌纳米复合结构用量为400mg时, 对初始浓度为10mg/L的甲基橙溶液,在10min内降解率可达80%以上。
摘要：利用滚压振动磨在干法室温条件下制备出形状规则的纳米锌粉,在260℃下与水蒸汽接触发生水解氧化还原反应,得到氧化锌纳米复合结构。其特征是棒状和块状纳米结构共存,具有良好的分散性,氧和锌的原子比接近2∶3。将这种复合纳米结构用于光催化降解甲基橙溶液,在距离40cm的20W紫外灯照射下,研究了不同初始浓度、光催化剂添加量和水解温度对氧化锌纳米复合结构光催化降解性能的影响。在50mL初始浓度为10mg/L的甲基橙溶液中,添加260℃下水解生成的氧化锌纳米复合结构400mg,在10min内降解率可达80%以上。
KMnO4氧化法降解锰的效果研究 篇9
在《职业性接触毒物危害程度分级》中锰及其无机盐在高危害物质之列。人体摄入锰过量可造成中枢神经系统病变。KMn O4的氧化能力较强, KMn O4在p H≤7条件下被还原为锰的高价不溶性氧化物。通过本研究, 摸索KMn O4药剂在水厂投加的最优化参数。
1 试验材料和方法
1.1 试验材料
1000mg/L的锰标准液, 分析纯KMn O4, 原水, 聚合氯化铝 (PACl) 。
1.2 试验仪器
酸度计, 搅拌机 (六联) , UV (紫外) 可见分光光度计。
1.3 试验过程及方案
1) KMn O4投加量:联搅拌机烧杯中各加入1L原水, PACl浓度为5mg/L, 用石灰乳液 (浓度为2g/L) 调节p H值为7.0±0.1, 同时投加PACl与KMn O4, 最终提取上清液检测总Mn浓度;
2) KMn O4投加点及p H值:实验设置了3个p H值 (7.0、8.0、9.0) , 分别设置两种投加方式, 实验用原水水温为26℃, :方式一:调节p H后直接加入KMn O4溶液和PACl溶液, 运行程序为快混 (130转/分钟) 0.8min→慢混 (55r/min) 16min→沉淀16min。最后提取上清液检测铝离子浓度及总Mn浓度。方式二:调节p H值 (加入石灰) 后投加KMn O4, 搅拌速度设定为110r/min时间为35min, 之后加入PACl溶液, 运行程序同方式一;
3) 反应时间:搅拌机 (六联) 烧杯中各加入1.0L左右原水, 设置反应时间分别为4min、6min、10min、12min、14min、18min, 搅拌速度设定为130r/min, 调节p H值至7.0, 搅拌结束后立即取样检测。
2 结果与讨论
2.1 KMn O4投加量的确定
理论上KMn O4氧化Mn2+ (1.00mg/L) 大概需要1.92mg/L, 且由于还原性的有机物和无机物在原水中或多或少存在着, 这会直接导致KMn O4的额外消耗。KMn O4的用量会因为Mn2+在生成物Mn O2的吸附作用, 以及溶解氧的存在所引起的氧化降解作用下有所减少。因此准确的KMn O4投加量无法简单通过理论分析确定, 为此我们必须通过大量的实验来进行研究探讨。
本文实验用原水总锰含量为0.60mg/L, 溶解锰含量为0.40mg/L, 检测水温为26℃, p H值为6.70。实验分别设置了6个不同的KMn O4浓度来进行测试, 最终结果如图1所示。
由图1可推断出, KMn O4的最优投量在0.74mg/L但投加0.54mg/L的KMn O4就可降解溶解锰, 由此可看出KMn O4除了具有氧化作用以外还有提高混凝沉淀的效果以及助凝作用。
投加0.53mg/L的KMn O4就可以降解溶解锰, 说明理论投加量大于实际的KMn O4投量;KMn O4投量过低或过高都会影响总锰降解效率, 降解锰效果最好的点在KMn O4浓度为0.74mg/L时, 由此确定KMn O4最优投加比例ρ (Mn2+) /ρ (KMn O4) =0.40/0.74=0.54。
2.2 KMn O4投加点及p H值的确定
实验投加的PACl浓度为5.0mg/L, KMn O4浓度为0.74mg/L, 实验结果如图2所示。
由图2可知, 虽然总锰降解效率随着p H值的升高而增加, 但溶液中铝离子的含量也随之增加, 铝离子浓度已经超标 (当p H值为8.0时) ;从总Mn降解率来看方式二相对于方式一高, 总锰降解效率提高约10%~20%。
GB5749-2006中规定的铝离子限值为0.2mg/L, 而研究表明, 最佳p H值越低, 水温越高, 成反比趋势。当水温为16℃, 沉后水余铝为0.19mg/L时p H值为7.5, 因深圳市地处亚热带气候区, 水温最高可达28℃左右。因此, 建议自来水处理总锰控制工艺的p H值应低于7.5。
2.3 反应时间的确定
原水总Mn含量为0.60mg/L, 溶解锰含量为0.40mg/L, p H值为6.70, 温度为26℃。所得结果如图3所示。
由图3可知, 反应时间大于3分钟时, 溶解锰的降解效率高于95%, 反应时间为6min时溶解锰的降解效率可达到100%。由此说明对于本实验原水, 投加KMn O4氧化降解锰的反应速率是很高的;原水中Mn2+在原水与KMn O4充分混合后反应时间超过6min即可被全部降解。
3 结论
综合以上分析, 本文实验可推断出:KMn O4最优投量为0.74mg/L, 原水与KMn O4充分混合后反应6分钟以上即可降解原水中全部Mn2+, 建议将投药前水的p H值控制在7.0至7.5之间 (如水厂处理工艺) 。
摘要：本文对影响KMnO4氧化降解锰过程进行研究, 摸索KMnO4药剂投加的具体参数。试验结果表明, 将本实验原水中Mn2+全部氧化降解需要KMnO4与原水充分混合后反应6min以上且最优投量为0.74mg/L, 降解效果最佳pH值在7.0～7.5之间。
关键词：Mn2+,KMnO4,氧化
参考文献
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二氧化钛光降解甲基橙的实验研究 篇10
一、实验
本研究所用到的药品有甲基橙、粉末二氧化钛、氢氧化钠、盐酸等;实验仪器有分光光度计、磁力搅拌器、125W高压汞灯、离心机。配制一定浓度的甲基橙溶液,用分光光度计在400~600nm之间的不同波长下测定此浓度甲基橙的分光光度值,分析得出甲基橙的最大吸收波长为462nm。在1mg/L~50mg/L的浓度之间配制一系列浓度梯度的甲基橙溶液,在甲基橙最大吸收波长下测得甲基橙的分光光度值,做出工作曲线。取每次实验后待测的溶液,在离心机中分离之后,取上层清液,在最大波长下测得吸光光度值,根据工作曲线得出甲基橙的浓度,求解降解率。
二、实验结果与讨论
1. p H值对降解率的影响。
取10mg/L的甲基橙为基液,按甲基橙:二氧化钛为1∶1000投放二氧化钛,改变其酸碱值进行实验,后测得结果如下图。
由数据分析可知,在强酸和强碱环境下甲基橙的降解率为最佳。这是由二氧化钛光催化机理所决定的,羟基自由基是光催化反应的一种主要活性物质,对光催化氧化起决定作用,吸附于催化剂表面的氧及水合悬浮液中的OH-、H2O等均可产生该物质。在二氧化钛吸附表面上的水时,反应机理表示为:Ti O2+H2O→e-+h+,h++H2O→·OH+H+,h++→·OH。在强碱环境下会有大量的OH-产生,有利于·OH的形成;在二氧化钛吸附表面的O2时,其机理可表示为:O2+e-→·O2-,·O2-+H+→HO2·2HO2·→O2+H2O2,H2O2+O2-→·OH+OH-+O2。在强酸环境下会有大量的H+产生,由反应机理表达式可以看出,在大量的H+下有利于·OH的形成。在两种情况下形成的大量的羟基自由基对整个催化氧化过程起着重要的作用。
2. 甲基橙与二氧化钛比例的影响。
分别向10mg/的甲基橙溶液中加入不同比例的二氧化钛,在p H为2的条件下,测得实验结果如下所示:
由图中可以看出在二氧化钛用量大于0.7克时,即二氧化钛与甲基橙之比大于1000时,甲基橙的降解率能达到90%以上,而且再增大二氧化钛的用量降解率变化不明显,而且略有下降。这是因为,整个光催化反应是在催化剂二氧化钛表面上进行的,随着催化剂用量的增加,反应活性位增加,降解反应速率也随之增加,甲基橙降解率也随着催化剂的增多而增多,但是定量的甲基橙进行光催化反应所需要的催化剂活性位是一定的,当催化剂的量超过甲基橙的所需量时,再增加催化剂的用量时将不会提高降解率,反而使降解率有所下降。
3. 反应时间对降解率的影响。
取50ml 10mg/L的甲基橙溶液,调节PH值为2,按照甲基橙与二氧化钛1:1000的比例投放二氧化钛,在高压汞灯照射下边搅拌边分别反应,10min、20min、30min、40min、50min、60min后,取反应后溶液测得结果如下:
由图可以看出,反应时间为30min时降解率基本上达到最大值,再增长反应时间时,降解率基本保持不变。
通过对以上数据进行分析可以得出甲基橙光催化降解的最优条件是:甲基橙与二氧化钛以1∶1000的比例,在强酸或强碱条件下,在高压汞灯照射下边搅拌边反应,可使降解率达到90%以上。
摘要：二氧化钛(TiO2)作为一种催化剂已经得到了广泛的应用,特别是在污水处理方面。本课题主要探究了用二氧化钛(TiO2)光降解污水中的有机污染物甲基橙,并对其机理进行了探讨。通过分析二氧化钛(TiO2)的用量与甲基橙的用量比例、反应时间、pH值以及外界条件等因素对降解结果的影响,找到最佳的降解条件。实验结果表明:在125W高压汞灯的照射以及在磁力搅拌器的搅拌下,在强酸或强碱的条件下,当甲基橙:二氧化钛=1∶1000时,可达到最佳降解率。
关键词：二氧化钛,光催化,降解
参考文献
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